汗液可穿戴传感器可在人类健康管理中实现无创和实时代谢物监测,但缺乏准确性和可穿戴适用性。传感电极材料的合理设计将是关键的,但具有挑战性。作为人类嘌呤代谢的主要最终产物,UA在生理和病理方面都发挥着至关重要的作用,这对健康监测具有重要意义。
西北工业大学文丹教授报告了一种基于双气凝胶的非酶可穿戴传感器,用于灵敏和选择性地检测人体汗液中的尿酸(UA)。所得到的传感芯片显示出高性能,具有良好的抗干扰能力、长期稳定性和对UA检测的优异灵活性。相关工作以“Nonenzymatic Sweat Wearable Uric Acid Sensor Based on N‑Doped Reduced Graphene Oxide/Au Dual Aerogels”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。
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研究要点
要点1.该双气凝胶由Au纳米线和N掺杂石墨烯纳米片(N-rGO/Au DAs)组成的三维多孔双结构,高度多孔结构提供了大的活性表面、对靶的充分接触、快速的电子转移途径和高的内在活性,对直接UA氧化具有优异的电催化作用。
要嗲2.N-rGO/Au DAs显示出直接的UA电氧化,其活性比单独凝胶(Au和N-rGO)处的活性高得多。所得到的传感芯片显示出高性能,具有良好的抗干扰能力、长期稳定性和对UA检测的优异灵活性。基于N-rGO/Au DA的传感芯片显示出低至3.7μM。此外,得益于双凝胶结构的固有灵活性,在不同弯曲角度下,传感芯片的信号响应保持得非常好(偏差<5%)。
要点3.电化学实验和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,N-rGO/Au DAs的性能增强可归因于N-rGO-Au界面对UA的高本征催化活性和强吸附。在无线电路的帮助下,可穿戴传感器成功地应用于人体皮肤上的实时UA监测。所得结果与高效液相色谱法的结果相当。
这种基于双气凝胶的非酶生物传感平台不仅为可靠的汗液代谢物监测带来了巨大的希望,而且为金属气凝胶作为可穿戴传感中的柔性电极开辟了一条道路。
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研究图文
图1. 非酶促可穿戴UA传感器示意图。
图2. N-rGO/Au DA的SEM(A)、TEM(B)和HRTEM(C)。(C)中的插图显示了N-rGO/Au DA的SAED。Au、C和N的HAADF-STEM(D1)和相应的元素(D2−D4)。(E)N-rGO/Au DAs的氮吸附-解吸等温线和孔径分布曲线。(F)N-rGO,Au气凝胶和N-rGO/Au DAs的XRD。(G−I)Au 4f、C 1s和N 1s的XPS光谱。
图3. 在含有0.1 M KCl的5 mM[Fe(CN)6]3−/4−溶液中,不同气凝胶改性GCE的CV(A)和EIS图(B)。扫描速率为50 mV s−1。(C)在含有0.1 mM UA的0.1 M PBS(pH 7.0)中,不同修饰电极对UA氧化的CV。扫描速率为50mV s−1。(D)0.3 V下修饰电极的电流响应比较。(E)NrGO/Au DAs上UA氧化机制示意图。(F)气凝胶基电极材料上UA氧化的吉布斯自由能图。
图4. 在0.24 V(vs. Ag/AgCl)的电压下,人工汗液中N-rGO/Au DAs/SPE的安培响应(A)和相应的校准曲线(B)。含1 mM UA的人造汗液中的重现性(C)和长期稳定性试验(D)。(E,F)含0.5 mM UA的人工汗液中的抗干扰试验。(插图F)N-rGO/Au DA上UA和AA的吸附能。
图5.(A)N-rGO/Au DAs/SPE传感芯片的不同弯曲过程。(B)在含有0.1 M KCl的5 mM[Fe(CN)6]3−/4−中的CV和在含有1 mM UA的0.1 M PBS(pH 7.0)中的(C)DPV曲线。扫描速率为50 mV s−1。(D)从图B、C得出的电流信号在不同弯曲角度下的对应直方图(0.19 V时的CV曲线和0.31 V时的DPV曲线)。(E)安装在志愿者手臂上的可穿戴式汗液传感器。(F)UA浓度与电流响应之间的校准曲线。(G,H)计算机和智能手机显示的实时汗液UA监测。(I)可穿戴UA传感器和商用HPLC技术测量的UA浓度的比较。
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