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前沿 | 静电纺纳米纤维——有效捕获放射性⁹⁹TcO₄−的又一选择

2022.06.13   浏览:771   资讯来源:深智联

在乏燃料后处理和核环境修复领域中有效实现 99TcO 4 −的分离去除仍然是一个重大挑战。与常见阴离子相比, 99TcO 4 −较大的尺寸和较低的电荷密度使其配位能力差,难与其它材料结合;同时,在放射性废液的极端环境(如高酸/高碱性、高离子强度、强辐照)下,材料对 99TcO 4 −的选择性去除更加困难。

基于上述问题,东北师范大学朱广山教授课题组成员赵锐博士首次将聚合物纳米纤维材料用于放射性核素99TcO4−的捕获分离。该研究以题为“Porous Cationic Electrospun Fibers with Sufficient Adsorption Sites for Effective and Continuous 99TcO 4 − Uptake”的论文发表在国际顶尖期刊《 Advanced Functional Materials》上, 东北师范大学青年教师赵锐博士为文章第一作者,东北师范大学朱广山教授、田宇阳教授、中科院高能所石伟群研究员为论文的通讯作者。

该研究通过静电纺丝技术并结合造孔和后接枝改性方法,获得了多孔的超支化季铵盐功能化的纤维吸附剂,获得的纤维具有丰富的作用位点、快速的传质通道以及良好的工程形貌。多孔阳离子纤维吸附剂可以在1 min内去除97%的 99TcO 4 −,远远快于传统的阴离子交换树脂以及其他可成型的吸附剂。合成的多孔阳离子纤维吸附剂对 99TcO 4 −的模拟物ReO 4 −的最大吸附容量可以达到826 mg/g,这一数值高于目前报道的所有可成型的阴离子交换树脂和大部分新型多孔粉末材料。通过对纤维微环境的调控,多孔阳离子纤维吸附剂能在极端环境(如高酸/高碱性、高离子强度、强辐照)下实现ReO 4 −的选择性捕获。更重要的是,多孔阳离子纤维吸附剂能够作为吸附膜通过动态实验实现优异的ReO4−动态吸附去除效果,1 kg多孔阳离子纤维吸附剂可以有效处理600 kg的模拟废水。该研究工作为开发基于纤维材料的放射性阴离子去除提供了重要研究思路,相关材料也具有潜在的应用前景。

图1:多孔阳离子纤维吸附剂的制备流程图。

图2:多孔阳离子纤维吸附剂的物理化学结构表征。

图3:多孔阳离子纤维吸附剂静态吸附99TcO4−/ ReO4−的性能。

图4:多孔阳离子纤维吸附剂动态分离ReO4−的实验装置和性能。

多孔阳离子纤维吸附剂制备过程简单且原材料易得,具有大规模生产的潜力。通过实验结果和理论计算得知,纤维高的吸附性能得益于:超支化改性方式可以提高功能基团的接枝密度,构建的孔道结构可以暴露更多的位点用于接枝以期获得更多的功能基团;此外,多孔结构还可以降低传质阻力、加快吸附速率、提高功能基团的利用率。相关研究为多孔阳离子纤维吸附剂的实际应用提供了重要理论和实验依据。